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《腹黑妹妹控兄记》是一部由元永庆太郎导演，豊永利行、喜多村英梨、井上麻里奈、荒浪和沙、白石凉子、中村繪里子、荻原秀樹和大原沙耶香主演的动画片。故事讲述了一个无可救药的宅男高梨修辅（豊永利行 配音），他对于妹这个主题情有独钟，在他的收藏品中充斥着各种H漫画和美少女手办。 作为修辅的妹妹，高梨奈绪（喜多村英梨 配音）竟然对这样一个不堪入目的哥哥心生好感，并且毫不掩饰地试图诱惑着修辅。而青梅竹马土浦彩叶（井上麻里奈 配音）突然出现后，给兄妹二人之间投下了一层阴影。彩叶主动示好，更加剧了奈绪内心的嫉妒与暴走。 身处在两个年轻美丽的小姐姐之间，修辅感到十分头痛。与此同时，通过一系列的线索，他开始怀疑自己和奈绪之间的血缘关系。奈绪的身世究竟隐藏着怎样的秘密？修辅和奈绪之间的感情能够有个美满结局吗？这一切都取决于命运对修辅的安排了...